大亚湾核电基地碘吸附器效率试验方法改进研究
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【摘 要】本文针对法国和美国碘吸附器效率试验标准方法使用的局限性，采用中国辐射防护研究院建立的碘吸附器效率验证方法，在大亚湾核电基地进行现场试验验证，结果表明改进的甲基碘法和环己烷法具备现场应用的能力，可减少安全隐患、降低运营成本、实现碘吸附器通风系统净化系数高效的检验。
【关键词】碘吸附器;效率试验;甲基碘法;非剧毒;环己烷;现场验证
中图分类号： X831 文献标识码： A 文章编号： 2095-2457（2019）18-0068-002
DOI：10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2019.18.034
0 引言
为确保碘吸附器的持续正常运行，使其吸附效率维持在99%以上，需在规定的时间内对相关通风系统中安装的碘吸附器进行效率试验，以检验该碘吸附器通风系统对各种形态气载放射性碘的吸附效率，使其满足相应核电厂制定的《核安全相关系统和设备定期试验监督大纲》要求。
1 法国标准碘吸附器效率试验方法改进
基于法国碘吸附器效率试验规定的AFNOR M62-206试验标准[1]以及中国核行业标准EJ/T 1183—2005[2]建立的放射性甲基碘法[3]，其主要应用于按法国标准设计建设的核电厂，该方法以放射性Na131I（碘化钠）口服液和（CH3）2SO4（硫酸二甲酯）反应生成的气体CH3131I（甲基碘）作为示踪剂，其反应原理如式（1）。
Na131I+（CH3）2SO4→CH3131I+Na2SO4（1）
該方法具有直接得出受试系统净化系数的优点，直观的给出碘吸附器对碘的去除效率。大亚湾核电基地自商运以来一直采用甲基碘法定期进行碘吸附器效率试验。但传统的甲基碘法需使用剧毒化学品——硫酸二甲酯作为甲基化试剂，为了提高反应液中131I的利用率，减少反应残液中131I活度，在使用过程中采用向反应液中添加过量硫酸二甲酯的方式。因此试验残液中除含有剩余的放射性131I、硫酸二甲酯水解产生的硫酸和甲醇和未离开反应液的产物甲基碘外，还含有过量的硫酸二甲酯。
针对这一问题，中国辐射防护研究院（以下简称中辐院）采用非剧毒化学品三甲基氯硅烷、磷酰基乙酸三甲酯与碘化钠溶解在乙腈中反应生成甲基碘[4]，其反应原理如式（2），式中Me代表甲基。
使用非剧毒化学品替代剧毒化学品硫酸二甲酯与碘化钠反应生成甲基碘，在保证碘吸附效率实验顺利进行的同时避免了剧毒化学品的储存、使用问题。该方法已在大亚湾核电基地成功应用。
2 美国标准碘吸附器效率试验方法改进
基于美国碘吸附器效率试验ANSI/ASME N510-2007试验标准[5]以及国内核行业标准EJ/T 791-2014[6]建立的氟利昂法，其主要应用于按照美国标准设计建设的核电厂，该方法将致冷剂一氟三氯甲烷（R-11）和二氟二氯甲烷（R-12）作为示踪剂。该类示踪剂在常温下是无色气体或易挥发液体，具有生物毒性低、化学性质稳定、无腐蚀性、易于检测等优点。该方法被广泛的应用于碘吸附器的调试试验和定期试验。
按照美国标准设计的碘回路通风系统均设置了和碘吸附器同步运行的旁路活性炭样杯，除定期采用氟利昂法进行试验回路的机械密封性试验外，还需将旁路样杯中的活性炭送至中辐院进行检测分析，试验周期长。同时，氟利昂作为可引起温室效应和破坏大气臭氧层的试剂。因此，该方法无法在核电厂继续正常使用。
为应对此应用难题，中辐院在氟利昂法的基础上建立了环己烷法[7]，该方法利用易挥发性物质环己烷作为示踪剂检测受试系统机械密封性。试验时，将环己烷气体示踪剂在受试系统注入点以脉冲形式注入，同时启动采样器分别将上、下游气体样品收集至气体采样袋内，使用PID气相色谱仪分别测量上、下游气体浓度，使用公式（3）计算得出泄漏率L。
式中，Cup为上游环己烷气体平均浓度，Cdown为下游环己烷气体平均浓度。
无毒无害环己烷的使用在继承了氟利昂法优点的同时避免了氟利昂对环境破环的问题，且可直接测出上、下游气体平均浓度，简化了氟利昂法需要多次采样计算平均浓度的试验过程。环己烷法使用PID气相色谱仪测量示踪剂平均浓度，仪器探测限更低，结果更准确。
3 大亚湾基地碘吸附器效率试验方法验证
目前针对大亚湾核电基地的主控制室空调系统（DVC）、应急指挥中心空调系统（DWG）等碘吸附器使用量较少、有人员长期驻留的应急系统，使用环己烷法检验受试系统的机械密封性，同时采取定期更换碘吸附器的方法保证碘吸附器内活性炭可以满足碘去除率需求;其余碘吸附器数量较多、日常使用较为频繁且所处环境无人员长期驻留的系统使用改进的放射性甲基碘法检验受试系统碘吸附器除碘效率。
3.1 改进的甲基碘法的现场验证
改进法在上游生成CH3131I的放射性活度均能达到1×104Bq，满足放射性甲基碘法生成CH3131I试验的要求，且在同一系统上与原试验方法得出的净化系数基本一致，说明该方法可有效的替代剧毒硫酸二甲酯甲基碘法。目前，该方法已成功应用于大亚湾核电基地通风系统的碘吸附器效率试验，相比于原方法无需对原有设备进行任何的改变，降低了核电厂在试剂储存和使用方面的管理成本，同时也降低了操作人员在试验过程以及残液处置过程的风险。
3.2 环己烷法的现场验证
将放射性甲基碘法、氟利昂法和环己烷法在岭澳核电厂（一期）应急指挥中心EM楼通风系统碘吸附器L0DWM114PI系统上进行了对比试验，结果见表（1）。
氟利昂法和环己烷法试验结果基本一致，与放射性甲基碘法结果也吻合一致。因此环己烷法可成功用于核电厂碘吸附器效率试验。但大亚湾核电基地的机组并非按照美国标准设计建设，其碘吸附器通风系统上并未设计同步运行的旁路样杯，因此无法确定系统中碘吸附器内活性炭的除碘性能。针对这一特点，大亚湾核电基地采取定期更换碘吸附器的方法来保证活性炭的除碘性能可满足碘去除效率需求。目前，环己烷法已成功应用于大亚湾核电基地人员可居留空间定期碘吸附器效率试验。
4 总结
基于原有法国标准AFNOR M62-206规定的的放射性甲基碘法和美国标准ANSI/ASME N510-2007规定的氟利昂法，结合大亚湾核电基地在核电运营过程中遇到的应用问题，中辐院开发出了替代放射性甲基碘法和环己烷法，并通过对比试验，成功应用于大亚湾核电基地。
【参考文献】
[1]AFNOR Standard. NF M62-206，Nuclear Ene-rgy，nuclear ventilation installation，Method of control of the scrubbing coefficient of iodine traps[S].France：AFNOR，1984.
[2]中国辐射防护研究院.EJ/T 1183-2005核空气净化系统碘吸附器净化系数的测定放射性甲基碘法[S].北京：中国核工业总公司，2005.
[3]梅瑛.碘吸附器的现场试验——放射性甲基碘法[J].核技术，2008，31（4）：288-292.
[4]孔海霞，杜建兴，丘丹圭，等.用非剧毒试剂制备气态放射性甲基碘在碘吸附器检验中的初步应用[J].辐射防护，2012，32（4）：222-227.
[5]The American Society of the Mechanical Engineers.ASME N510-2007，Testing of nuclear air-cleaning systems[S].New York：ASME，2007.
[6]上海核工程研究设计院.EJ/T791核空气净化系统的现场检验[S].北京：核工业标准化研究所，2014：10-11.
[7]俞杰，杜建兴，王龙江，等.环己烷在碘吸附器活性炭床上的解吸行业研究[J].辐射防护，2018，38（2）：84-89.
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