多种VOC共存评估法对饰面刨花板的危害性研究

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　　摘 要：  為减少室内人居环境中多种木质装饰材料和家具释放VOC（挥发性有机化合物）对人类身心造成的危害，有必要建立一种科学合理的危害评估方法，以有效评价人造板等装饰材释放多种VOC共存条件下人类的受害指数。本研究基于危险等级化合物单体的空气浓度、单体职业接触限值和持续暴露时间因子等多种评价指标，建立多种挥发性有机化合物共存时定量风险分析的评估模型，根据相应评价指数（R），评估确定多种VOC共存状态的环境是否符合安全要求。使用中国国家标准GB/T 18883—2002、美国绿色卫士空气质量标准对模型进行验证，发现评价模型具有指导意义。基于该评估模型，对几种不同饰面刨花板在平衡状态下释放VOC的危害性进行评价。研究结果表明：在温度为（23±0.5） ℃，相对湿度为（50±5）%，装载率为 1.0 m2/m3条件下，根据评估模型，得到PVC饰面刨花板、三聚氰胺饰面刨花板、水性漆饰面刨花板、刨花板素板的R分别为0.78 、0.53 、1.01、0.83。三聚氰胺饰面刨花板具有最优的环保性能，其次是PVC饰面刨花板，水性漆饰面刨花板的R超过接触限值，不符合卫生要求。
　　关键词： 饰面刨花板;VOC;IAQ;主要污染物
　　中图分类号 ：TS653     文献标识码 ：A    文章编号 ：1006-8023（2020）02-0049-06
　　 Research on the Harmfulness of Different Veneer Particleboards Based on Multiple VOC Coexistence Evaluation Method
　　LU Zhigang1， WANG Qifan2， SUN Guiju3， WU Lina1
　　 （1.The People’s Republic of China Nanjing Customs， Nanjing 210001， China; 2.Material Science and Engineering College， Northeast Forestry University， Harbin 150040， China; 3. School of Public Health， Southeast University， Nanjing 210001， China）
　　Abstract： To reduce the impact of the VOC（Volatile Organic Compounds） emission from a variety of wood decorative materials and furniture on human physiological and psychological health， it is necessary to establish a scientific and reasonable hazard assessment method to get the hazard index of human beings under the coexistence of various VOC. Based on several evaluation indicators such as air concentration of hazardous grade compound monomers， minimum occupational exposure limit assessment value for individuals and persistent exposure time factor， the quantitative risk assessment model for the coexistence of multiple volatile organic compounds was established for the first time. According the value of  R （Evaluation Index）， assessed whether the environment with multiple VOC coexistence states met the safety requirements. It proved that the evaluation model had correct guiding significance through the verification of Chinese national standard GB / T 18883-2002 and American Green Guard Air Quality Standard. Based on the evaluation model， the harm of VOC released from several kinds of particleboards in equilibrium state was evaluated. The results showed that： at （23±0.5）℃， relative humidity （50±5）% and loading rate 1.0 m2/m3， According to the evaluation model， the R values of PVC laminated particleboard， melamine laminated particleboard， water-based painting particleboard and uncontrolled particleboard were 0.78， 0.53， 1.01 and 0.83， respectively. melamine laminated particleboard had the best environmental performance， followed by polyvinyl chloride （PVC） laminated particleboard， the R value of water-based painting particleboard exceeded the contact limit， which did not meet the requirements of hygiene. 　　Keywords： Veneer particleboard; VOC; IAQ; main pollutants
　　收稿日期： 2019-10-14
　　基金项目： 质检公益（20161YFF0203700）
　　第一作者简介： 卢志刚，硕士，研究员。研究方向：材料有害物质测试。E-mail ： luzgnj@sina.com
　　并列第一作者简介： 王启繁，博士研究生。研究方向：人造板VOC及气味检测分析。E-mail： wangqifan66@163.com
　　引文格式： 卢志刚，王启繁，孙桂菊，等. 多种VOC共存评估法对饰面刨花板的危害性研究[J].森林工程，2020，36（2）：49-54.
　　LU Z G， WANG Q F， SUN G J， et al. Research on the harmfulness of different veneer particleboards based on multiple VOC coexistence evaluation method [J].Forest Engineering，2020，36（2）：49-54.
　　0 引言
　　VOC（挥发性有机化合物）作为影响室内人居环境的主要因素，其危害早已被医学界认定[1-2]。我国目前对VOC限制的装饰材料主要为人造板及其制品、木器涂料、内墙涂料、胶黏剂、壁纸和地毯类材料[3]。对于人造板的研究主要集中在气味[4-5]、饰面[6-9]、环境因素的影响[10-12]以及方法处理[13-14]等方面。随着人们生活水平的提高，对于室内空气环境愈发重视，而人造板的使用对室内空气品质具有显著的影响[15]。在装饰装修前，对这种影响进行合理的评估评价，有助于提高室内空气质量，保障居民健康[16]。
　　在人造板及其制品、木器家具和铺地物产品的VOC释放限制方面，我国与国外存在有较大的差距。因材料中多种单体VOC共存，日本JIS A 1901标准中[17]限制了室内建筑装修用饰面板及其他人造板中甲苯、二甲苯和乙苯等多种单体的释放量;美国联邦法规[18-19]也限制了木制品或其涂层、家具中TVOC、甲醛、乙醛和苯酚等多种单体的释放量;欧盟建筑产品指令对芳香烃、芳香醇、醛、酮、烷烃、萜烯、氯代烃烷、醇、醇醚、酸、酯和其他共12类137种（类）VOC单体进行了限制[20]。在诸多VOC限制标准中，以同时引用欧盟建筑产品指令和76/769/EEC[21]致癌物限制内容的欧盟PrEN 15052—2006[22]和ISO/WD N 293[23]标准最为严格。然而，我国目前鲜有对材料中VOC多种单体共存状态危害性评价的研究。
　　评价化合物单体危害的常用数据[24]很多，常用毒理数据有半数致死剂量（LD 50）、绝对致死量（LD 100）、最小致死剂量（MLD，LD 01）、职业接触限值（OELVs）等。其中，职业接触限值（OELVs）包括时间加权平均容许浓度（PC-TWA ）、短时间接触容许浓度（PC-STEL ）、最高容许浓度（MAC）以及职业危害限制评估值等。然而，对多种有机物共存时的评估尚不多见。AgBB[25]对共存态挥发性有机化合物的评价方法进行了模型推荐，但是该模型存在未考虑时间因素和化合物危害级别等一系列缺陷。故此，有必要建立一种科学合理的危害评估方法，有效评价人造板等装饰材释放多种VOC共存环境对人类的影响。
　　本文对常用毒理数据与适用范围进行介绍，参考我国政府工业卫生学家委员会推荐的生产车间空气中有害物质的职业接触限值（TLV）和最低职业暴露限值评估值（LCI值），建立多种挥发性有机化合物共存时定量风险分析评估模型，综合考虑危险等级化合物单体的空气浓度、单体的最低职业暴露限值评估值、持续暴露时间因子等多种评价指标的影響。以刨花板素板、PVC饰面刨花板、三聚氰胺饰面刨花板、水性漆饰面刨花板为研究对象，使用多种挥发性有机化合物共存时定量风险分析评估模型对人适板在平衡状态下释放VOC情况进行评估。
　　 1 多种VOC共存状态危害评估方法的建立
　　1.1 致死剂量或浓度
　　当受试物的剂量很小时，达不到引起机体有毒反应的浓度，当剂量增加到一定水平时，机体出现毒性反应，就会引起中毒，即“中毒量”。致死量即超过中毒量导致死亡的剂量。LD 50/LC 50在毒理中是最常用于表示化学物毒性分级的指标，因为剂量-反应关系的S型曲线在中段趋于直线，直线中点为50%。由于受个体差异的影响，存在很大的波动性，故一般不用最小致死剂量/浓度、最大耐受剂量/浓度、绝对致死量/浓度和实际安全剂量等指标来比较两种外来化合物的毒性，而采用LD 50的方法。LD 50的测定方法很多，主要包括霍恩氏法、寇氏法（Karber氏法）、目测机率单位法、加权机率单位法（Bliss氏法）和序贯法等，其中霍恩氏法、Bliss法和寇氏法是目前常用的方法。目前，对于急性毒性分级主要包括WHO急性毒性分级、中国农药的急性毒性分级，以及美国科学院毒性物质危害等级分级。根据物质的半致死剂量LD 50值，美国科学院把毒性物质危险划分为5个等级，见表1。
　　1.2 现存职业接触限值及评价模型
　　职业接触限值（OELs）即职业性有害因素的接触限制量值，指劳动者在职业活动过程中长期反复接触，对绝大多数接触者的健康不引起有害作用的容许接触水平，是职业性有害因素的接触限制量值[26]。职业接触限值根据接触时间与浓度分为3类，即时间加权平均容许浓度、最高容许浓度和短时间接触容许浓度。
　　1.2.1 TLV值
　　TLV值为美国政府工业卫生学家委员会[26]（ACGIH）推荐的生产车间空气中有害物质的职业接触限值，是毒性气体对人体的危害指标。它表示的是当某种气体在空气中的含量小于这一阈值时，充分且持续暴露于该环境中的工人健康不会受到损害。由于个体敏感性的差异， 在此浓度下不排除少数工人出现不适、既往疾病恶化、甚至存在患有职业病的风险。参考这个值时必须以国家颁布的标准为准，且应采用最新的修正值。TLV包括3部分：①阈限值时间加权平均浓度（TLV-TWA），指8 h工作日和40 h工作周的时间加权平均浓度，在此浓度下，近乎所有劳动者在终生工作期间，每日反复接触而不致不良健康效应;②阈限值短时间接触限值（TLV-STEL），这个参数被定义为一个15 min的加权平均值，在一个工作日的任意时刻，工作场所中某种有害气体的浓度都不得超过其指定的阈值，即使在这一天中总的加权平均值达到了平均阈值。一天当中超过平均阈值且低于瞬时阈值的次数不得大于4次，每次的持续时间必须小于15 min;③阈限值上限值（TLV-C），指在工作期间的任何时间都不能超过的浓度。如果不能测量瞬时值，应采用足以检测出等于或大于上限浓度的最短采样时间。对大多数物质而言，仅有TWA或同时有TWA和 STEL。有些物质（如刺激性气体）只有TLV-C。如果超过任何一类TLV，就认为该物质存在潜在危害。 　　1.2.2 LCI值
　　LCI值是进行建筑材料中个体物质健康相关评估的辅助参数。它的概念最初是由欧洲科学家提出的，作为建筑材料中VOC排放评估基本方案的一部分。首次于1997年在ECA报告中发表，后来被德国AgBB方案和法国AFSSET（现在ANSES）协议采纳并得到发展和修改。该值是由空气质量准则（AQG）或者职业暴露限值（OELVs）的基础上衍生而来的。
　　首先，每个个体物质都经过检查是否已经过TRGS 900/职业接触限值（OEL值）评估。如果已经评估，评估的最小值就作为LCI值。如果未经过评估，则对其他国家工作场所空气物质评估的相关列表进行检查，并把科学可信的最小值用来建立LCI值。另外还可以利用德国研究基金会（DFG）发布的MAK值/美国政府工业卫生学家会议（ACGIH）的TLV值或美国工业卫生协会（AIHA）的工作场所环境暴露限值（WEEL）。如果 某物质无法用上述方法进行评估，应引用类似化学结构的物质类别和可比的毒理学评估结果。在这个指定的物质类别中最低LCI值可以利用。若某物质用上述方法仍无法建立LCI值，则把它分配到“未知LCI值的物质”一类中，就是所謂的无法评估的化合物，无法识别的物质也归为这一类。
　　LCI值主要用于建筑材料释放有害物质的安全评估，若材料释放多种挥发性有机化合物缺乏联合作用的毒理学资料，应分别测定空气中各挥发性有机化合物的浓度。AgBB提出按各物质的最低职业接触限值评估值LCI进行评价，即：
　　Ri = Ci/l（LCIi）。  （1）
　　式中：Ci为化合物i的空气浓度，μg/m3;l（LCIi）为化合物i的最低职业暴露限值评估值，μg/m3。
　　据此计算出的比值Ri≤1时，表示该化合物的浓度未超过接触限值，符合卫生要求;反之，当比值Ri>1时，表示超过接触限值，不符合卫生要求。
　　若材料释放多种挥发性有机化合物作用于同一器官、系统或具有相似的毒性作用，或已知这些物质可产生相加作用，AgBB提出的评价公式为：
　　R=∑Ri=∑Ci / l（LCIi）。  （2）
　　据此计算出的比值R≤1时，表示该混合化合物的浓度水平可以接受，符合卫生要求;反之，当比值R>1时，表示该混合化合物的浓度水平不可接受，可能对人体健康产生危害，不符合卫生要求。
　　1.3 评估模型的建立与验证
　　1.3.1 评估模型参数的确定
　　由于上述评估模型存在一系列缺陷，需对其进行完善和修正。首先，多种挥发性有机化合物共同存在时，上述模型各物质的权重均设为1，未根据物质毒性大小进行修正，同时上述模型未考虑到时间和剂量因素的影响。另一方面，公式所采用最低职业接触限值评估值LCI进行评估，而从不同健康角度考虑的LCI值可能不同，受观察健康内容的影响，也受所观察职业接触空间大小、气温和通风等条件的影响。
　　本模型考虑时间和剂量因素的影响，引入时间因素对模型进行修正，根据美国政府工业卫生学家会议（ACGIH）设定的每工作日接触8 h时间限值进行评价。同时兼顾各物质R值，利用加和的方式进行评价。物质毒性越大，对人体健康危害越大，故在评价其危害时应赋予越大的权重。参考世界卫生组织（WHO）、 美国科学院及我国在评价化学物质毒性的评价方法，应用相对稳定的半数致死剂量/浓度进行材料释放多种挥发性有机化合物的综合评估。该剂量是通过动物实验在特定条件下所制定的，较少受到个体耐受性差异的影响，对于同一化学物质而言是固定的（尽管不同实验室间的数据可能有一定差异，但这种差异是在可接受范围的）。
　　 拟根据各种化合物的毒性等级赋予相应的校正参数，按照美国科学院的毒性化合物分级标准：“0”级（相当于WHO的实际无毒）化合物不存在毒性，仅对“1”（相当于WHO的低毒）、“2”（相当于WHO的中等毒）、“3”（相当于WHO的高毒）、“4”（相当于WHO的剧毒）级化合物进行评价。
　　1.3.2 评估模型的确定及相关参数导出
　　修正的评估模型如下：
　　R = 〔∑γ1C1i / l（LCIi） +∑γ2 C2j /l（LCIj ）+∑γ3C3k / l（LCIk） +∑γ4C4l / l（LCIl）〕t/8。  （3）
　　式中：下标“1”、“2”、“3”、“4”为美国科学院依据LD 50对物质的毒性危险分类级别;γ1、γ2、γ3、γ4为危险等级分别为“1”、“2”、“3”、“4”级别类化合物的等级校正参数;C1i、C2j、C3k、C4l  为“1”、“2”、“3”、“4”危险等级化合物其i、j、k、l单体的空气浓度，μg/m3;l（LCIi）、l（LCIj）、l（LCIk）、l（LCIl）分别为化合物i、j、k、l单体的最低职业暴露限值评估值，μg/m3; t为持续暴露时间，h。
　　当 R ≤1时，表示未超过接触限值，符合卫生要求;反之，当 R >1时，表示超过接触限值，不符合卫生要求。以实际无毒化合物即“1”类物质的等级修正参数为1，根据物质毒性等级界值间的毒性比，并用毒理学剂量-反应关系（S型曲线）对“2”、“3”、“4” 等级 γ 值修正。化合物各毒性等级的LD 50界值为0.05、0.5、5、15 g/kg，化合物的LD 50越小，其毒 性越大，应赋予越大的权重，即0.05 g/kg权重最大，15 g/kg权重最小。如0.05 g/kg剂量为0.5 g/kg的1/10，其毒性为0.5 g/kg的10倍，同理，0.5 g/kg物质的毒性是5 g/kg的10倍，5 g/kg物质的毒性是15 g/kg的3倍。
　　剂量-反应关系是用于研究外来化合物的剂量与在群体中呈现某种特定效应个体百分数之间的关系，所得到的有关参数可用于比较不同化合物的毒性，是安全性评价和危险性评价的重要内容之一，由于S型毒理学剂量-反应关系曲线与对数曲线相似性，故将相对毒性比数值（3 000、300、30、10）取对数lg10，即4个等级校正参数  γ1、γ2、γ3、γ4 分别为1、1.5、2.5、3.5。 　　2 評估模型的验证
　　2.1 中国国家标准验证
　　表2给出了中国国家标准GB/T 18883—2002《室内空气质量》中挥发性有机化合物限值、化合物的危险等级、LCI值和R的计算结果，评价可见 R =0.79<1.0。
　　2.2 美国绿色卫士空气质量标准验证
　　表3为美国绿色卫士空气质量标准UL GREENGUARD中挥发性有机化合物限值、化合物的危险等级、LCI值。根据评估模型，得到 R =0.39<1.0，符合卫生要求。发现根据美国绿色卫士空气质量标准得到 R 小于中国国家标准GB/T 18883—2002限量（0.79）。
　　2.3 某办公区域测量数据验证
　　对出现集体头痛症状的某办公工作区域——办公室3间、大厅1间进行测试，结果见表4。发现甲醛浓度均为0.18 mg/m3、TVOC 浓度为1.12 mg/m3（苯系物未检出，主要为萜烯类）。得到LCI甲醛=640 μg/m3 、LCI萜烯=1 500 μg/m3。具体参数见表4。由上述评价模型计算得到 R =1.40，不符合卫生要求。
　　3 人造板VOCs释放危害评估
　　基于以上数据验证的准确性，使用多种VOC共存状态危害评估方法对刨花板平衡状态VOC释放进行评估。样品条件及数量为：索菲亚公司生产的E1级饰面刨花板，厚度为18 mm，初含水率为8.5%～10.5%，试件尺寸为150 mm×50 mm。采用15 L小型环境舱在温度（23±0.5） ℃，相对湿度（50±5）%，装载率 1.0 m2/m3条件下（试件双面暴露面积为0.015 0 m2），以PVC饰面刨花板、三聚氰胺饰面刨花板、水性漆饰面刨花板、刨花板素板为研究对象，对其在平衡状态释放VOC情况进行分析评价。每组实验最终结果由4个重复样品同时分析得到，VOCs单体和TVOC浓度的数据结果见表5。
　　根据评估模型，得到PVC饰面刨花板、三聚氰胺饰面刨花板、水性漆饰面刨花板、刨花板素板的 R 分别为：0.78 、0.53 、1.01 、0.83。发现水性漆饰面刨花板的 R 最高，其次为刨花板素板、PVC饰面刨花板、三聚氰胺饰面刨花板。水性漆饰面刨花板的 R 超过接触限值，不符合卫生要求，需要更长时间的释放周期。研究发现：贴面处理能够有效阻止刨花板素板部分VOC的释放。相比PVC饰面刨花板，三聚氰胺饰面刨花板的危害性更小，环保性能更优。
　　4 结论
　　首次建立了根据危险等级化合物单体的空气浓度、单体的最低职业暴露限值评估值、持续暴露时间因子对多种挥发性有机化合物共存时进行定量风险分析的评估模型。即： 〔∑γ1C1i / l（LCIi）+∑γ2C2j/l（LCIj）+∑γ3C3k /l（ LCIk）+∑γ4C4l/l（LCIl）〕t/8 =R。 当 R ≤1时， 表示未超过接触限值，符合卫生要求;当 R >1时，表示超过接触限值，不符合卫生要求。
　　使用模型对不同饰面刨花板VOC释放情况进行评估，发现三聚氰胺饰面刨花板具有更优的环保性能，其次是PVC饰面刨花板，水性漆饰面刨花板的 R 超过接触限值，不符合卫生要求。研究表明贴面处理能够有效阻止刨花板素板部分VOC的释放，三聚氰胺饰面刨花板和PVC饰面刨花板的 R 均低于刨花板素板。该模型的建立对于科学合理评价室内多种挥发性有机化合物共存环境对人类的危害具有重要意义，有利于正确认识木质装饰板材释放多种挥发性有机化合物对人类的影响。
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